开朗的人物角色
笹森花梨
CV:中岛沙树
秘研社（神秘现象研究社）社长，曾经伪装被贵明撞到，报告散落一片，并要求贵明签字而把贵明骗入社团，看上去很有行动力，但却冒冒失失且思维不同于常人。自制了很多奇怪的机器（UFO探测器之类的），在第一次和贵明的户外活动就在山上迷路了。
因为抓住了贵明的把柄，而且还经常数落贵明。非常喜欢鸡蛋三明治，男主角的鸡蛋三明治往往逃不过她的魔掌。喜欢贵明。
生日：12月1日。
身高：156cm。
三围：84/56/82。
血型：AB型。
背景曲：素敌な何か。
益田西守歌（益田 西守歌（ますだ しずか），声优：野川樱）
本作第一女主角。身高152厘米，体重41公斤。原本为鹿茸私立高中一年级生，但为了靠近凉而跳级到二年级。出来出现在凉的面前并说明是他的未婚妻。自称“我是大和抚子，超级会照顾人的”，其实家务亦是全能，无论是洗衣、做饭还是什么，全部妥妥的。其个性古怪，时而温柔，时而冷酷，时而开朗，时而悲伤。发现凉与笑穂私下约会之后，就开始争夺凉的战争。
其实，她背后有着不可告人的秘密。而她的祖父就是RTP项目选择的人，但其初恋情人是凉的祖母，所以便要求西守歌与凉交往，这也成了唯一的遗愿。西守歌非常尊敬祖父，并努力完成这份遗愿。一开始对凉并没有真正的感情，也没有告诉凉实情，只是一味的强迫凉承认夫妻关系，因为害怕凉知道之后会同情她。但，渐渐地，她爱上凉。最终与凉在一起了。
值得注意的是头发后面的蝴蝶结。游戏中是橙色丝带，在动画版却是红色或粉红色。
天崎美琴(CV：草柳 顺子)
5月15日生 牡牛座B型
身长160cm 81C/58/81
从天空中突然落在直树身上的神秘女孩。好象一碰头就把直树和某人弄错了，也许，直树和那个人有某种关连。性格非常坦率，开朗，活泼。被直树“强行”拉入了天文部，喜欢的食物是杏仁豆腐。
可可（ココ Koko）
配音：新井里美（日本）；钱欣郁、梁世韵（配唱）（中国台湾）；林雅婷、陈凯婷（代配）（中国香港）
生日：1984年8月7日／血型：B型。
南太平洋的美人鱼公主。所属真珠为黄色。是沙罗最要好的朋友。
当沙罗因海月离去而引发狂风暴雨时，她一心一意想拯救沙罗绝望的心，结果不仅让自己的王国受到连累被摧毁，也让自己被凯特所捉。原作中曾一度被露西亚一行人救出，却自愿继续留下来陪伴沙罗。直到最终和诺爱儿同时被露西亚一行人救出。
在动画第二季个性变得活泼开朗，而且对长相帅气的男生很感兴趣。经常与卡莲和诺爱儿形成三人组来行动。
洞院丽娜（洞院 リナ／とういん りな Tōin Rina）
配音：浅野麻由美（日本）；马君珮、张露玓（配唱）（中国台湾）；曾佩仪（中国香港）
生日：1989年9月2日／血型：AB型／身高：163cm。
北大西洋的美人鱼公主，所属真珠为碧色。其国家遭到凯特侵略而破坏后流亡至陆地，是本作第三位登场的美人鱼公主，也是诺爱儿的好友。
起初因海斗的长相误认他是凯特，所以对他含有很深的敌意，后来海斗试图从水妖手中拯救她们的举动，令她意识到海斗不是凯特。
过去在其国家遭到侵略后和诺爱儿一起逃走时，途中诺爱儿被捉住，并坚持让她逃走，在此之后她只要一想起诺爱儿的事就极度自责，也因此让诺爱儿的双胞胎妹妹卡莲对她的误会更深。后来和卡莲解开误会后便与她成为同伴，最后成功救出诺爱儿。
曾发现自己喜欢上海斗，但为了露西亚而放下这份感情（动画原创剧情）。在第二季时与滨崎雅宏成为恋人。
普莉西娜·特维莱特（プリシラ·トワイライト，声：青木瑠璃子）
新人队员的前辈。
在梅尔蒂娜刚来到源质之花时，为她表演杂技表示欢迎，两人的关系因此很好，战斗时配合默契。普莉西娜非常气愤，和梅尔蒂娜一起把灯里带回源质之花关禁闭。曾经和圣罗一起战斗，称赞她很可靠，不过在圣罗打开心结后又变回和梅尔蒂娜两人组队的状态。留奈被daemonia化时，普莉西娜和梅尔蒂娜正在对战daemonia。消灭daemonia后，面前出现她们两人的“对牌”。两人为掩护民众与对牌战斗，不过因为对对牌造成的伤害反馈到她们自己身上，情况很不乐观。最后正当两人打算用含有元素塔罗力量的“假牌”吸引对牌注意力并逃走时，却发现还有一个小男孩和小女孩没来得及逃脱，普莉西娜一激动过早扔出假牌，结果两人的假牌相继被毁坏，之后被重伤，幸而灯里赶到将两人救走。两人很长时间内都在卧床养伤，直到最终战前去支援灯里。结束后两人留在永泷帮助建设被毁坏的源质之花永泷部。
白金银花（白金ぎんか（しろかね ぎんか），声：巽悠衣子）
对金钱相当啰嗦的关西人。连锁折扣店“三丘·潘沙”的社长之女。拥有着十分强烈的正义感且有点目中无人。
能力是发射数个金币状的盾牌。
幼时，家里是开章鱼烧店，可是没多久就倒了。家境非常穷，债务缠身。不久因为父亲创意的想法令他们成立“三丘·潘沙”。
在第五集中，本田变成Daemonia后，决定要自己去帮本田解脱而觉醒了能够使用战斧的能力。虽然很痛苦，但自己没有后悔，也悄悄明白为何明里执著听见Daemonia的声音。
第八集中，决定面对自己的对卡与她战争，因此消失。
第十二集中，穿越到对面的世界与对卡战争，最后因为听见明里的呼唤打败对卡回到星河等人的身边。
三叶睦美(三葉 ムツミ(みつば むつみ)，声优：小见川千明)
一年级生→二年级生。柔道社社长，目前柔道二段。是个非常清纯的女孩子，梦想是当新娘，食量比正常人还要多。为了建立柔道社，而去找津田商量;原本是打算建立泰拳社，不过心想还是普通点的好。不单单喜爱格斗技，更加喜欢与人身体互相撞击的感觉才创立了柔道社。
身为津田的同班同学，无意间喜欢上了津田，经常会无意识的提起他。然而其言谈因为受到学生会长等人影响而逐渐不自觉地开黄腔(本人不知道意思)而也开始被津田吐槽。
伊丽莎白·米多福特(エリザベス・ミッドフォード，Elizabeth Midford，配音：日本：斋藤千和/田村由香里;中国台湾：林美秀(剧场版);中国香港：林元春)
全名为Elizabeth Ethel Cordelia Midford(エリザベス・エセル・コーディリア・ミッドフォード)。小名丽莎(リジー)。比夏尔年长一岁的表姐兼未婚妻。原作漫画设定为1874年10月14日生，动画设定为1875年10月15日生(与夏尔差两个月)。
外表甜美，个性开朗活泼、任性的小女孩。喜欢可爱的布偶、洋装、饰品、帮夏尔选衣服。迷恋夏尔可说是到了疯狂的地步。其实相当成熟，很关心夏尔。事实上是个绝代的剑术天才，但因为顾虑到夏尔的感受，总是在夏尔面前表现最可爱的样子，所以隐瞒此事。
后突然离家出走。回来后又在圆形音乐厅失踪，在警察闯入凡多姆海伍大宅时却及时出现，并指认原本的夏尔为假冒者，使其遭到逮捕。事后表示因为知道真相才离家。对于被“回来的夏尔”欺骗，以及察觉到只愿意接受“正牌夏尔回来”这结果的残忍自己而伤心。
在动画原创篇章《Ciel in wonderland》(夏尔的奇幻仙境)饰演老鼠姑娘。
指南照子(指南ショーコ(さしなみ-)，Sashinami Shōko，声优：濑户麻沙美/中国台湾：丘梅君)
咲森学园高中2年级生，田径部成员，是时缟遥人的青梅竹马。
除了感情事外都显得十分主动和具有冲劲。时刻想着如何协助他人，总会设法令人信服自己。衣着品味奇特。会发掘一些奇怪的吃法并会做一些外观糟糕但美味的食物。遇到难题时习惯攥着裙角思考解决方法。
第4话中鼓动起Module 77独立。
其后为了替遥人报仇，交出遥人向联合军(ARUS及德尔西亚)投降，但反被ARUS欺骗，在即将被德尔西亚军攻击之际，被犬冢久间所救。
在第22话打算驾驶Valvrave I时被Pino告知遥人当初登上Valvrave的原因。在Module 77夺还作战后参加聪见与高日的婚礼。
在第24话中的200年后，她穿着1号机的驾驶服，与闯入记忆核心的外星人(第53生命体)进行对话。
哈诺因(昵称“哈诺”)/H-诺因(ハーノイン(H-NEUN)，Hānoin，声优：宫野真守/中国台湾：何志威)
19岁，德尔西亚军特务机关所属特工，军衔为特务大尉，性格开朗，擅长应付女性，喜欢克琳希德。艾尔埃尔夫评价其“对主动接近的对手会倾向于尝试肉搏战”。
H-NEUN在德语中意为H-9。
与伊克斯艾伊是来自同家乡的好友，12年前家乡遭恐怖份子攻击，在爷爷死去后成为孤儿，和伊克斯艾伊一起去复仇时被发现，临危时刻为凯恩(当时军衔为少校)所救。
自此希望成为能保护自己和同伴性命的优秀军人，与伊克斯艾伊同期受训，且两人为该期唯二的生存者。所戴的四个耳扣的颜色分别是艾尔埃尔夫、阿德莱伊、古菲亚、伊克斯艾伊四人的发色。
在第12话目击凯恩身体发出绿光的样子，开始怀疑凯恩是否为人类。
在第17话与凯恩对话中，得知原本凯恩的人格已被现在凯恩体内的魔使所吞噬，最后被凯恩所杀。被宣称是因把情报泄漏给外人，被视为叛徒而处死。
御门玛利亚（御門 まりや（みかど まりや），声优：あおいひとみ／同左／浅野真澄）
诞生日：6月8日、血液型：O型、身长：161 cm。
和瑞穗青梅竹马的亲戚。与紫苑同是华族出身，但和紫苑不同的是她毫不在意大小姐身份的自由奔放的性格。
小时候已经为瑞穗穿女装为乐，这次也很乐意协助瑞穗加入女子宿舍的生活，教授她女孩子应有的仪态及习惯学校生活。在学校社团为田径队。对流行及化妆很有兴趣。喜欢作弄别人，完全不把学生会长贵子放在眼里。
三年级生，学生宿舍“樱之庭”的住宿生兼宿舍长，田径部部长，在学校中有着“茉莉花之君”的称号。瑞穗的堂妹、青梅竹马，小时候以为瑞穗穿女装打扮为乐，镝木光久老先生的遗言的自愿执行人，让瑞穗转入圣应的帮凶。
在学校为瑞穗的宿舍生活提供了许多帮助。教授瑞穗女孩子应有的仪态及习惯学校生活，但实际上自己大大咧咧的没什么大小姐风度。
有时又喜欢捉弄瑞穗，搞得瑞穗团团乱转。