可爱的人物角色
泽渡真琴(沢渡 真琴(さわたり まこと)，声优：饭冢雅弓)
身高159cm、体重46kg、血型不明、生日1月6日、魔羯座、B81/W55/H79
除了自己的名字叫做“泽渡真琴”以外什么也想不起来。口头禅是“啊呜(あうーっ)”。虽然想不出理由为何却还是憎恨著祐一并不断地纠缠。反复趁著祐一睡着时进行偷袭却常遭受反击。喜欢的食物是肉包及漫画。后来捡了一只猫并由祐一取名为“ぴろ(Piro)”(语源是俄文的Пирожки(Pirozhki)，意同俄罗斯饺子)。泽渡真琴真实身份是一只祐一小时候捡到的狐狸所化成的人类，由于对佑一的思念而化成了人的型态，不过维持型态并不容易，最后失去力量在佑一的怀里消失。
另京都动画版中有出现另一个大人版的泽渡真琴，是祐一年幼时憧憬的对象，配音一样是饭冢雅弓。
月宫亚由(月宮 あゆ(つきみや あゆ)，声优：堀江由衣)
身高154cm、体重41kg、血型AB型、生日1月7日、魔羯座、B80/W52/H79
仓田佐祐理(倉田 佐祐理(くらた さゆり)，声优：川上伦子)
身高159cm、体重45kg、血型A型、生日5月5日、金牛座、B84/W55/H82
舞的挚友，以“啊哈哈(あははーっ)”为口头禅的千金小姐。和舞形成强烈对比，脸上时常带着笑容，为人和善而长于社交。偶而会让祐一见识到能他感到着急不安的吐槽(ツッコミ)。因为擅长作菜而主动为舞准备便当。虽然个性十分开朗，待人处世却是十分拘谨，对身为学弟的祐一也以“さん”称呼。另外对于舞以外的人都一概使用敬语，并以自己的名字“佐祐理”自称，跟其幼年时的痛苦经历有关。另外她有着玩任何游戏都能在短时间内变成高手的惊人能力。
日语原名 塚本 天満(つかもと てんま)
配音 日本 小清水亚美 中国香港 张颂欣 中国台湾杨凯凯
舞台剧演员 日本 小清水亚美
别名 冢本天天(笔名)
年龄 16岁(第一季)/17岁
性别 女
血型 B型
身高 1.54米(4尺6寸)
体重 42千克(84斤)
出生 11月30日
国籍 日本
职业 高中学生、漫画家
亲属 妹妹：冢本八云
本作女主角，现年17岁，性格天真活泼却又缺少头脑，天然呆，极易误会他人，被称为“误会王”。
成绩糟糕、性格懒散、做事不能集中精力、缺乏毅力(尤其是对甜品)、常出错惹麻烦。除了偶尔爆发出运动能力方面的潜能优势外，几乎一无是处，所以并不算是班里受男生喜欢的女生。
喜欢看职业摔角，更喜欢看时代剧《三匹斩》，崇拜《三匹斩》里面的主演万石，正义感强烈而特别讨厌好色的人(比如被她误会成色狼的播磨拳儿)。
喜爱甜食但不能吃辣。
后来挑战漫画，笔名是冢本天天。
暗恋同班男生乌丸大路，总是为他朝思暮想，但是完全不懂如何去告白;与此同时彻底没意识到另一同班男生播磨拳儿对自己的爱慕。
特别想保护和照顾妹妹冢本八云，但从没有做出什么真正有意义的事，反而是自己时常受到八云照顾。事实上天满还是受几个男生的喜爱。
在步行祭时与乌丸告白，但被乌丸回绝，原本想放下这段感情却被播磨强行带去机场后在爱理等人的协助下前往美国。但见到乌丸时却已晚了一步，乌丸已经失去记忆，之后为了照护乌丸转学至美国，在与播磨前往机场的途中有听见播磨对自己的呐喊，因而了解他的心意。为了寻找治愈乌丸的方法而立志成为医师。
Z结局是与八云在美国生活并继续照顾乌丸。
日日野美奈(日々野 ミナ，声：小原好美)
13岁，外传《明天星期六》的主角。天然呆，常被早苗欺负。和《札月家的小杏子》中的日日野有亲戚关系。
石月 小夜理(石月 こより(いしづき こより)，声：清水爱)
真名的妹妹，小学2年级生。待人有礼，对任何人也会使用敬语，称呼姐姐真名为“真名さん”，因而常遭受姐姐的手刀惩罚。因身体不佳要经常入院，并于住院期间认识了苍乃。
喜欢和苍乃一起折纸。顺便一提她称呼真名为“真名さん”而不是“姐姐”的原因是一次看到真名用手刀把包围她的一群大汉全部打倒。
原田梨红(はらだ りく，Harada Riku)
声优：中山真奈美/今井由香(Drama)
生日：8月6日【非官方】
年龄：14岁
身高：163cm
血型：O型
就读学校：东野第二中学
年级：2年B组
原田梨红是原田双胞胎姐妹的姐姐。她不像她的妹妹梨纱那样偏爱时尚，梨红擅长运动和家政(长曲棍是她的运动项目之一，但因为动画技术困难，梨红只有在片头曲有打长曲棍球，其他部分都没有。)
自从与DARK的第一次相会之后，她就强烈地厌恶DARK。在动画中，当她站在外面时，DARK停在她的阳台上(因为体内的大助看到原田梨纱，引起DNA的反应)。梨红一见到Dark被吓到了，DARK为了让她安静下来，不引起其他人注意，就吻了她。DARK偷走了梨红的初吻是梨红强烈厌恶DARK的原因。
角色外表
不熟悉天使怪盗的读者，一开始最不能分辨就是原田姐妹，其实，他们两个长得非常相似，只有头发有差。梨纱是长头发，个性比较外向;梨红是短头发，个性比较内向。
至于服装上面，除了基础的学生服，梨红平常穿的衣服都是比较朴素的，看起来比较简单。
银(銀<イン>，声优：福圆美里)
北欧出身的17岁银发少女，以水为媒介操纵观测灵的Doll。
本名基尔西/姬露丝(Kirsi，芬兰名)，代号“银”，在黑的小队里担任情报搜集。平常在海月庄附近的一间香烟铺当售货员。记忆力和听力都极佳，有绝对音感，虽有视力障碍也可进行一般的单独行动。
经历某事件而和侦探所助手纪子结为朋友，曾接受后者借予的“蔷薇之莫里斯”Drama CD等耽美物。
通常的黑紫色哥特萝莉服装是在父亲葬礼上所穿的丧服。人设灵感来自“人偶”这一概念。
在童年时代是一名感情丰富且活泼的女孩，在知名钢琴家指导下学艺。不足7岁时接连遭遇了父亲飞机失事和母亲车祸身亡的打击。变成Doll和进入组织的过程不详。
成为Doll以后，情感表现变得极为稀薄，宛如人偶，但内心仍然有着涌动的感情，会对母亲之死的回忆感到负罪和悲伤。一直关注和支持着黑，并在黑影响下渐渐找回了“心”。
从琥珀处得知黑的过去和未来。在故事结尾向黑传达了发自心底的呼唤，观测灵形态亦开始向人形演变。
结木弥耶(結木 やや(ゆいき やや))(Yuiki Yaya)
(配音员：中村知子(日本);黄珽筠(中国台湾);杨善谕→陈皓宜(中国香港))
身高152cm，生日是5月25日(双子座)，血型是O型。
初登场于第一回。担任守护使者的“Ace's Chair(权杖宝座)”的女孩。她的守护甜心是皮皮。
圣夜学园的学生、小亚梦一届。5年级为月班。有一个弟弟结木翼(婴儿)，也就是"小翼",也因此她的梦想是变回婴儿而得到父母关心，所以皮皮也是婴儿甜心。
发型为双马尾，系上大的丝带。非常喜好甜食，有着爱向人撒娇的个性，并以可爱的昵称称呼同伴，实际上是因为家庭因素的影响。在羊田美美子的芭蕾舞教室学习芭蕾舞。
“甜心變身变身后变成拿着武器“超大手摇铃”的婴儿一样，受到婴儿的性质影响，性格成为爱哭的人。而在漫画第24回(动画第41集)中与皮皮变身为“Dear Baby(可爱宝贝)”。
当亚梦和唯世或海里有暧昧的气氛出现时就会和璃茉起哄。
日奈森亚梦(ひなもり あむ、Hinamori Amu)
配音：伊藤加奈惠(日本);何璐怡(中国香港);许译允(大陆)
生日：9月24日
年龄：10岁→12岁
血型：O型
身高：152cm→156cm
体重：42kg→46kg
守护者身份：JOKER
为了改变这样的自己亚梦许下了改变的愿望，因而诞生了守护甜心：小兰。因为拥有红心守护蛋的关系接到了守护者加入的邀请，亚梦为了不想跟同学们再次拉开距离，因此以“不符合自己穿衣风格”为由加以拒绝，但还是被强行加入，担任守护者中的“Joker”。
竹马园夏帆(竹馬園 夏帆(ちくまえん かほ)，声优：田村由香里)
三年级生。祖父和梅之森家当主有深交，表面是纯正的大小姐模样，实际上是个十分可爱的少女，有点S的倾向。忌妒千世。巧的初吻对象，同样初吻给了巧。
可是在小说第五卷不仅被迷途小猫同好会视为朋友，还爱上了巧。
艾咪(エイミー)
声：金元寿子;凌晞(港)
女主角，15岁，好奇心旺盛的信差。对其他人表现率直，保持活泼开朗的笑容。
对莱德有好感并且对Chamber深感兴趣。纵使一开始被莱德偷袭，仍对其表现出友善和积极，是引导他如何在加尔冈蒂亚生活的重要人物。