美女的人物角色
指南照子(指南ショーコ(さしなみ-)，Sashinami Shōko，声优：濑户麻沙美/中国台湾：丘梅君)
咲森学园高中2年级生，田径部成员，是时缟遥人的青梅竹马。
除了感情事外都显得十分主动和具有冲劲。时刻想着如何协助他人，总会设法令人信服自己。衣着品味奇特。会发掘一些奇怪的吃法并会做一些外观糟糕但美味的食物。遇到难题时习惯攥着裙角思考解决方法。
第4话中鼓动起Module 77独立。
其后为了替遥人报仇，交出遥人向联合军(ARUS及德尔西亚)投降，但反被ARUS欺骗，在即将被德尔西亚军攻击之际，被犬冢久间所救。
在第22话打算驾驶Valvrave I时被Pino告知遥人当初登上Valvrave的原因。在Module 77夺还作战后参加聪见与高日的婚礼。
在第24话中的200年后，她穿着1号机的驾驶服，与闯入记忆核心的外星人(第53生命体)进行对话。
古都(古都(こと)) 配音：久川绫
被镜都所有人所供奉的绝世美女，被明惠、鞍马、八濑视为母亲，
在很久以前因为要归还跟佛母借的身体就与一代明惠回到现实世界时从镜都消失，最后被鞍马和八濑迫出。
本身为一代明惠所画的黑兔。
菲诺·布拉德史东(フィノ·ブラッドストーン，声：田所梓)
15岁，身高148cm，体重43kg，血型魔人O型，三围B85，W56，H79。
魔王的女儿，魔王被打倒后在魔法商店·雷昂王都店打工。刚进来时，因为用连衣帽遮住脸部外的特征，加上魔王父亲培育的性格，被劳尔认为是男性。
由于是魔人，较为缺乏人类的知识，但对于缺乏的知识会努力地去学习。喜欢劳尔，很喜欢黏在劳尔身边。
讨厌蟑螂，非常怕热。
中国台湾小说版第一人称为“老子”，直接以“劳尔”称呼劳尔。
小说第9卷，为改善魔人与人类关系，正式继任魔王。
朝日奈 绘麻(朝日奈 絵麻(あさひな えま)，声：佐藤利奈)
年龄：1993年7月2日、16(1st)到18岁(2nd)
学历：高中生(1st)到大学生(2nd)
就读于东京饭田桥“国立阳出高中”的16岁女孩，现就读于明慈大学的商学部。
自小没有母亲，又由于父亲大多外出冒险，经常一个人生活，很渴望家人的爱。
由于父亲的再婚，入住朝日奈家公寓“Sunrise Residence”，并自旧姓“日向”改从继母姓“朝日奈”。
性格乖巧，擅长料理。在朝日奈家中和右京共事家务。意外地热衷于恐怖射击游戏。
动画登场话数：第1-12.5话
龙咲海(龍咲海(りゅうざき うみ)，配音员：吉田古奈美(日本)，方雪莉(中国台湾)，方淑仪(中国香港))
台译龙崎海，港译龙啸海。14岁，3月3日生，身高158cm，血型A型。喜欢的食物是意大利面。魔法骑士的其中一人，属性是水，魔神是瑟雷斯，魔法有水之龙、苍暴龙卷及冰刃。在富有的家庭长大的千金小姐。外表像模型一样地高贵，但性格直率、火爆，直言不讳，对朋友极有义气。三人之中最会表达个人意见的一位。虽然敏锐地察觉风对菲力奥产生的爱慕之情，却完全不知道阿斯克特对自己的倾慕。起初不愿意成为魔法骑士，只想回到东京。擅长西洋剑击，据了解英语能力了得。虽然不爱嗜甜，却很会做蛋糕。就读贵族学校。
泽渡真琴(沢渡 真琴(さわたり まこと)，声优：饭冢雅弓)
身高159cm、体重46kg、血型不明、生日1月6日、魔羯座、B81/W55/H79
除了自己的名字叫做“泽渡真琴”以外什么也想不起来。口头禅是“啊呜(あうーっ)”。虽然想不出理由为何却还是憎恨著祐一并不断地纠缠。反复趁著祐一睡着时进行偷袭却常遭受反击。喜欢的食物是肉包及漫画。后来捡了一只猫并由祐一取名为“ぴろ(Piro)”(语源是俄文的Пирожки(Pirozhki)，意同俄罗斯饺子)。泽渡真琴真实身份是一只祐一小时候捡到的狐狸所化成的人类，由于对佑一的思念而化成了人的型态，不过维持型态并不容易，最后失去力量在佑一的怀里消失。
另京都动画版中有出现另一个大人版的泽渡真琴，是祐一年幼时憧憬的对象，配音一样是饭冢雅弓。
月宫亚由(月宮 あゆ(つきみや あゆ)，声优：堀江由衣)
身高154cm、体重41kg、血型AB型、生日1月7日、魔羯座、B80/W52/H79
石月 小夜理(石月 こより(いしづき こより)，声：清水爱)
真名的妹妹，小学2年级生。待人有礼，对任何人也会使用敬语，称呼姐姐真名为“真名さん”，因而常遭受姐姐的手刀惩罚。因身体不佳要经常入院，并于住院期间认识了苍乃。
喜欢和苍乃一起折纸。顺便一提她称呼真名为“真名さん”而不是“姐姐”的原因是一次看到真名用手刀把包围她的一群大汉全部打倒。
四方 茉莉(四方 茉莉(しほう まつり)，声：能登麻美子)
女主角其一，是个机械白痴，连自动售卖机的基本操作也不懂，认为坏了的机器用“踢”的方式就可以修好。喜欢“番茄红豆汁”(初期设定是番茄汁)，也喜欢买一些奇怪的食物(例如即食鳄梨拉面，虽然自己本身也不喜欢吃。)。以卖掉暂住教会的地下藏书室的书来赚取日常生活费。外表是十六、七岁的少女，实际上并非人类，而是已活了350年以上的“夜祸人”。(而且，茉莉是原生的夜祸人，而不是由人类后天变成的。)夜祸人因为体质问题，不可以接触阳光(身体会因阳光照射而分解)，故此反而很渴望看到晴空，不喜欢黑夜。持有一把外边是全天蓝色，内里是画着晴空的伞子。当时辻堂刚史希望利用茉莉的血把茧子变回人类，因此而被追杀。
很久以前曾与森宫依人及森宫苍乃邂逅，发生一段感情，但因一段意外发生，只留下森宫苍乃，不愿重回孤独的茉莉把苍乃变成夜祸，但苍乃仍远走他方。
在一次偶然机会下，和苍乃用纸片做成的森宫依人相遇，其后更共同居住，但被苍乃发现，要求茉莉离开，茉莉便因苍乃的要求和依人诀别。但再在另一次偶然机会下重遇依人，并以刚史的剑直刺依人的方式说出他只是纸人的真相，更提议“一起消失”。
注：四方茉莉的形象与ef - a fairy tale of the two.当中的雨宫优子非常相似，因此两个人物也经常被玩家们相提并论。
原田梨红(はらだ りく，Harada Riku)
声优：中山真奈美/今井由香(Drama)
生日：8月6日【非官方】
年龄：14岁
身高：163cm
血型：O型
就读学校：东野第二中学
年级：2年B组
原田梨红是原田双胞胎姐妹的姐姐。她不像她的妹妹梨纱那样偏爱时尚，梨红擅长运动和家政(长曲棍是她的运动项目之一，但因为动画技术困难，梨红只有在片头曲有打长曲棍球，其他部分都没有。)
自从与DARK的第一次相会之后，她就强烈地厌恶DARK。在动画中，当她站在外面时，DARK停在她的阳台上(因为体内的大助看到原田梨纱，引起DNA的反应)。梨红一见到Dark被吓到了，DARK为了让她安静下来，不引起其他人注意，就吻了她。DARK偷走了梨红的初吻是梨红强烈厌恶DARK的原因。
角色外表
不熟悉天使怪盗的读者，一开始最不能分辨就是原田姐妹，其实，他们两个长得非常相似，只有头发有差。梨纱是长头发，个性比较外向;梨红是短头发，个性比较内向。
至于服装上面，除了基础的学生服，梨红平常穿的衣服都是比较朴素的，看起来比较简单。
银(銀<イン>，声优：福圆美里)
北欧出身的17岁银发少女，以水为媒介操纵观测灵的Doll。
本名基尔西/姬露丝(Kirsi，芬兰名)，代号“银”，在黑的小队里担任情报搜集。平常在海月庄附近的一间香烟铺当售货员。记忆力和听力都极佳，有绝对音感，虽有视力障碍也可进行一般的单独行动。
经历某事件而和侦探所助手纪子结为朋友，曾接受后者借予的“蔷薇之莫里斯”Drama CD等耽美物。
通常的黑紫色哥特萝莉服装是在父亲葬礼上所穿的丧服。人设灵感来自“人偶”这一概念。
在童年时代是一名感情丰富且活泼的女孩，在知名钢琴家指导下学艺。不足7岁时接连遭遇了父亲飞机失事和母亲车祸身亡的打击。变成Doll和进入组织的过程不详。
成为Doll以后，情感表现变得极为稀薄，宛如人偶，但内心仍然有着涌动的感情，会对母亲之死的回忆感到负罪和悲伤。一直关注和支持着黑，并在黑影响下渐渐找回了“心”。
从琥珀处得知黑的过去和未来。在故事结尾向黑传达了发自心底的呼唤，观测灵形态亦开始向人形演变。