少女的人物角色
维多利加·德·布洛瓦(ヴィクトリカ・ド・ブロワ，Victorique de Blois，声：斋藤千和/悠木碧/成瑶孆)
维多利加出生于1910年12月25日。金发绿瞳的她，外貌看起来比实际年龄少5岁，是个娇小宛如陶瓷娃娃般的美丽少女，被其兄长称作灰狼。与母亲的长相一模一样。
在住处及图书馆顶楼独处时极度怕生，一旦有不认识的人到来，便会藏身在备有照明跟点心的柜子里。
跟一弥是同班同学，但平常不在教室上课，而是在图书馆塔顶端的植物园温室里藉看书来打发无聊的一天。
平时表情几乎冷静沉着，因此刻意想笑的话都是皮笑肉不笑的方式笑着。
喜欢吃各种甜点特别是马卡龙，也喜欢洗澡，有时会高兴的唱起歌来。
非常讨厌疼痛，从弹额头到打针都会让她掉泪，也讨厌会造成疼痛的事物以及硬的食物。
在一弥出入过图书馆被她看见但尚未遇到她时就对一弥有着兴趣及好感，甚至主动跟老师打探一弥的资讯，也因此与一弥初次见面时没有躲藏。
注意到一弥喜欢花朵，所以把在植物园找到的失窃热带种子库(被春天死神从知名植物学家身上偷取)种进图书馆植物园里，并谎称吃掉，导致植物园长出南洋风植物。
平常不会实际去调查案件而是由一弥搜集的情报来推理出事件全貌的“安乐椅侦探”。
根据本人的说法，推理是把“混沌的碎片”用她的“智慧之泉”再构成的行为。
多数事件一开始就已经推测出结果，只是因为嫌麻烦因此不说明，如果要求其“语言化”代价很高，只有一弥可以无限制的要求。
古雷温第一次为了解救青梅竹马贾桂琳而拜托她解谜时，因为不理解爱而无法讲出“古雷温不能再爱贾桂琳”这个代价，改以要求古雷温日后必须保持钻头发型为代价。
其母亲曾让一弥传话给她“女儿啊!解开谜团，然后为了活下去而展示力量吧!”。
经历了跟母亲和布莱恩的永别后，渡航前往久城的祖国途中，原本金色的头发变成像雪一样的美丽银白色，其成因可以根据布莱恩在小说中提到：“在我认识的人当中，以前也有过不少想要前往新大陆、或者想到其他大陆去的古代狼族，以及继承了不可思议的生物血脉的人们。但是他们在乘上船的瞬间就变得非常奇怪——时而吐血，时而在地上打滚，引以为豪的狼毛和羽翼都开始逐渐萎缩……有的还没有到达新世界就连滚带爬地逃了回来，有的甚至在中途就断气了。也就是说，到另一个不存在神的世界去，这种是对我们来说似乎是被禁止的事项呢。”(也有另一说法，是维多利加为了避开国王的通缉令而染发，同时也正式告别自己的过去。)
根据久城信上的地址找到了他的家乡，被久城的姐姐琉璃收留，一直等待到战争结束后久城的归来，于第十三卷和久城一弥结婚，并一起去美国生活，开了间“灰狼侦探社”成为侦探。
咲畑梨深(咲畑 梨深(さきはた りみ)，声优：喜多村英梨)
生日：7月3日，身高：158cm，体重：46kg，三围：84-58-86，血型：B型。
本作主要女主角，突然出现在拓巳面前的谜之少女，被拓巳称作“恶魔女”。口头禅是“ビシィ”。
玛茵(マイン，声：松冈美里)
迦利亚族少女，年逾四百岁。持有大罪技能“愤怒”。大罪武器斯洛斯的持有者。
斯洛斯(スロウス)
大罪武器之一，冠以“懒惰”之名的大斧。
爱丽莎・汤玛斯→爱丽莎・爱默生(エリーザ・トーマス→エリーザ・エマーソン，Eliza Thomas→Eliza Emerson，配音员：涌泽利香)
汤玛斯家的长女。其名字是取自于乔安娜的母亲的名字，也就是她外婆的名字。故事一开始是个17岁的少女，对安妮来说是个大她10岁多的姐姐。她喜欢安妮，也喜欢爱默生家的罗杰，在某次舞会后接受了罗杰的求婚，与他一起到英国伦敦去发展了。
洁丝(ジェス，声：楠木灯(宣传片、电视动画) / 市之濑加那(广播剧))
拥有读心能力的少女，因此能够跟不会说话的主角沟通。
蕾叶特(レイエット，声：北川菜月)
奈奈绪·响谷(響谷 奈々緒(ナナオ=ヒビヤ)，声：贯井柚佳)
键之寺千岁(鍵ノ寺 千歳(かぎのじ ちとせ)，Kaginoji Chitose，声：小原好美)
月读时子的外孙女，键之寺栞的女儿。仰慕司、并将司称为“姐姐大人”的14岁少女。但千岁与司并非是亲姊妹，司跟星空解释时称她是“曾经承蒙照顾的人家的小孩”。小时候被司救了一命。
与司一样喜欢影视方面的电视作品。
在诘问星空作为恋人对司的想法时，被星空的主张“就是为了证明这份爱才和司结了婚”说服，回去东京。之后在与由崎夫妇和其他角色互动下对于星空的态度逐渐软化。
劳拉·史都华/克伦佐(ローラ=スチュアート/コロンゾン，Laura Stuart / Coronzon，声：川澄绫子)
英国清教最高主教(Archbishop)。留着一头长达身高2.5倍长度的超长金发。
使用的日语听起来像古代语，但严格说起来并不是正确用法，让人感到相当怪异(被其他人认为是白痴口吻)。这件事在伦敦谣传开来，本人为此相当在意。日语能力是向土御门学习而来。
外观看起来相当年轻可爱，但30年前就已是这副模样。
实际上为大恶魔“克伦佐”，为藏身于生命之树背后的恶魔兼守护者，除了不让不合资格的人登上树顶获得知识外，自身也能自由上落生命之树。过去被“黄金黎明”首领马瑟斯所召唤，以欺骗和猎杀亚雷斯塔·克劳利为目标。在第三次世界大战后期确认了亚雷斯塔·克劳利仍然活着后，继而获得了讨伐亚雷斯塔的权利，计划通过宗教审判来获得科学侧和其大本营“学园都市”的控制权。
在2013年的“某夏季的限定企划”角色人气投票中，排名第六位。
白井黑子(白井 黒子(しらい くろこ)，Shirai Kuroko，声：新井里美)
常盘台中学一年级生，177支部所属风纪委员。大能力者Level 4，能力是“空间移动能力Teleporter”，外传《科学超电磁炮》的女主角之一。
自称 “淑女(Lady)”。自小学五年级开始成为风纪委员。打击罪犯不遗余力，是传闻中的“风纪委员之中最邪恶的空间移动能力者”。身高略矮，红褐色头发双马尾，服装以常盘台的制服为主(因为工作和出校外也要穿着制服)，右手手臂在工作时扣著风纪委员徽章。在动画里对于美琴总是会有过激的反应和行为，但是心里最大的愿望是贯彻自己的正义以及成为美琴的力量。为人心地善良、具有很强的责任感和正义感，时常展现出超于常龄坚强成熟的一面，以身为风纪委员维持治安为傲。
御坂美琴的学妹兼室友(强硬的合法手段搬入)，在动画里经常利用空间移动的能力偷窃美琴的内衣物，亦会用以偷拍偷窥美琴。在床底下收藏了包括内裤在内以及偷拍御坂美琴的相簿等珍藏。实际也是因为在施展能力时需要完全集中精神的缘故，所以选择内衣的第一条件是舒适性。另其讲话时语尾常常会加上“の”。
战斗时能灵活运用周遭的事物。打击犯罪，使用超能力制服犯人。使用腿上缠着的钢条作为武器，战斗时主要利用传送限制对手行动或是破坏其武器，除非迫不得已不会使用将物体嵌入体内这种高伤害战术。
焰(焔(ほむら)，声优：喜多村英梨)
秘立蛇女子学园2年级生。生日：1月3日。16岁。血型：B型。身高163公分。三围分别是B87/W57/H85。
蛇女学生的领导者，对忍装束并不讲究，战斗使用6把太刀，和飞鸟互为竞争对手。
本身出生于善忍的家族，但于初中刺伤小路而失去当善忍的资格。
兴趣是战斗，喜欢吃和食。秘传动物是日本锦蛇。
另外有“红莲之焰”(紅蓮の焔)的模式，头发变成红色，改用第7把太刀——“炎月花”战斗，而“SV”中亦交代了第7把太刀的由来。
“Brust”(蛇女篇)、动画版中最后与咏、日影、未来、春花离开学园，成为逃忍，并于“SV”以自己为首组成了“焰红莲队”。