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绫小路京四郎(綾小路 京四郎(あやのこうじ きょうしろう)，配音员：小西克幸、佐藤利奈(幼年))
绫小路家的第四个儿子，外貌与小空梦中出现的王子几乎一模一样。继承亡兄(绫小路一夜)的遗志，为了和平而战斗。他的使命是要收回所有的绝对天使，然后再加以破坏。但其遗志并非如此。喜欢空，是刹那的主人。
糸目幸士郎
生 日 10月9日
身 高 188 cm
体 重 67 kg
三年级，平常都做攻，但是与明美时会做受，沉默寡言。
郁郁葱葱学园三年D班学生，住在第2宿舍207号房。没有什么特殊的兴趣和专长、喜欢的食物是香菇、没有特别讨厌的食物、喜欢普通的做爱方式。老家是有钱人。
大河内晶
配音员：浅仓杏美
麻帆良学园中等部2-A以及3-A的学生，座号是6号。留着齐浏海的黑长发，通常绑成马尾状，平常沉默寡言，但是思考方式与行为都相当温柔体贴、常为他人着想，目前没有男朋友。
运动能力很高，是游泳社的王牌选手，就连高中部也很期待她的表现。“运动部四人组”的其中一员，与佐佐木莳绘、明石裕奈、和泉亚子是好朋友。
在帮涅吉找魔法戒指时发火过，当时实力就连“武道四天王”其他三人(古菲、龙宫真名、长濑枫)眼睛都为之一亮，点名簿上的话也是这时加上去的。
因偷偷跟踪涅吉魔社的关系而来到魔法世界。为了救治病倒的亚子，包括与村上夏美在内三人共同承担欠债100万德拉克马币，做女侍应工作来还债。涅吉与小太郎为此用魔法药变身成大人姿态，分别化名“纳吉”与“小次郎”参加拳斗士大赛赚钱。知道“纳吉”就是涅吉后，为了要不要向暗恋“纳吉”的亚子说出真相而苦恼许久。
早乙女春奈的“接吻练习专用精灵：涅吉DK-1”唯一的受害者。
劝说涅吉跟亚子、莳绘、裕奈签下暂定契约，自己却因为害羞与意外而尚未与涅吉签订契约。但在349话成功缔结暂定契约，是涅吉的最后一个伙伴。
在《魔法老师!?neo》第27话中，为了防止自己在麻帆良学园女子宿舍大浴场中放养的海豚被发现，只凭自己双臂的力量就能把想要进入大浴场洗澡的莳绘、裕奈与亚子同时架回房间，可见其臂力之大。
契约道具：名称不明
道具能力：能够在水面之间做几乎无魔力消耗的瞬间移动，极限距离是300米。姿态是胸部绑着白绷带、有着紫色鱼尾的人鱼。
车慧怡(韩语：차해인)/向坂雫(日语：向坂 雫/こうさか しずく)
日语配音：上田丽奈
猎人等级：S级猎人，职业：剑士系攻击型。
猎人司公会副会长。外号“终极兵器”、“舞姬”，因太羞耻而被本人禁用。实力强大，能辗压耶格利特以及让贝尔爆发杀戮之心(在耶格利特尚未恢复能力前);拥有技能：<剑舞>、<光之剑>。
喜欢程肖宇，原本想离开猎人司公会加入到程肖宇旗下，但被程肖宇婉拒;之后与程肖宇成为恋人。
巴洛尼/月光巴洛尼(月光のバローネ(げっこうのバローネ)，声：浪川大辅/中国香港：梁伟德/中国台湾：何志威)
罗马的领主，初登场时已超过60岁(曾回忆在50年前和绿洲村村长对战的经历，当时的外貌和现时并没有差异)，起初只追求强者的力量，几乎所有的对战都交由手下。遇上彈后才认真起来，成为彈的劲敌，并认同彈的卡斗实力。后和彈成为知己，对彈充满信心。
于第2话主动去人类军总部挑战彈。
于第3话被彈破坏王牌月光龙 突击.齐格普尔姆，感到前所未有的羞辱，但此战仍打败彈。
于第8话与暴将德古和黑暗之扎兹结成同盟。
于第10话和彈再次对战，虽成功破坏太阳龙 齐格阿波罗龙，但被彈打败。后协助彈去见女王。
于第14话被放逐，失去罗马领地。
于第16话正式离开罗马。
于第21话和芺劳拉对战，回复斗志。
于第22话为救彈和狱将德古对战，被Nexus暗之圣剑牵制，并战败。
于第26话知道魔族和人类是同类。
于第29话前往绿州村凯特取回月光神龙 月神.史特莱克普尔姆，后和狱龙队队员对战。
于第32话再和狱龙队队员对战，一度陷入战败危机。
于第34话到达奥古特，为了进入魔光殿，与亲卫队队长激战。
于第35话误中扎吉圈套，被魔族以为是他和彈杀害女王，被迫玩史上最大规模的捉迷藏。
于第38话和彈进行诀别的一战，和人类军断绝关系，后成为魔族的领导者，统一魔族。
于第42话为夺取狮机龙神 史克莱克普尔姆.狮和天秤造神 天衡.哥雷姆和祖达对战。
于第44话和伊扎斯对战，被蛇皇神帝 阿兹克雷皮欧兹打败。
于第49话和第50话与彈激战，争取成为诸神之炮台的导火线，可是战败，看着彈牺牲。最后引用彈的说话，代表魔族与人类议和及合作。
为地球统一政府第一代的魔族代表。在10年后使用红色卡组与反政府组织的对战，一度落于下风时，彈现身代他战胜对方，随后两人互相握手，完成10年前于诸神之炮台一战中未能在互相致谢的落幕。收下彈送给他的卡牌，重新组建白色卡组。
在千年后仍活着，使用过不同颜色的卡组，但最终还是使用以月光龙为主的白色卡组。由于统一政府排挤其对三族和平共存的政治理想，所以戴上面具，隐居于鲁卡因建立共存理念的小岛据点上，收留被世界排挤的紫血人、人类和魔族，使小岛成为比紫血人收容区及未开发地更为和谐、友善的地方。同时也在该地神坛守护代表“魔族”的卡牌，并等待和引导新的紫属性core光主加雷特前往诸神之炮台的所在地。
持有X稀有卡：月光龙 突击.齐格普尔姆、月光神龙 月神・史特莱克普尔姆 月红龙·突击普尔姆·射手 光导创神·阿波罗 创界神·毗湿奴 维持神龙·三步天地相
持有十二宫X稀有卡：狮机龙神 史克莱特普尔姆里欧、天秤造神 天衡.哥雷姆、天蝎神骑 思可鲁斯比亚、巨蟹武神 加萨德、宝瓶神机 水瓶艾力希翁、魔羯邪神 魔宴.修达柏尔克、蛇皇神帝 阿斯古庇俄斯
红月华莲(紅月カレン(こうづき カレン)，声优：小清水亚美/中国香港：谢洁贞/中国台湾：雷碧文)
别名：华莲·修坦费尔特(カレン・シュタットフェルト，Kallen Stadtfeld)
角色能力：忠诚心/行动力：10，运动能力/演技/精神力：8，思考力：6
年龄：17岁/18岁
性别：女性
人种：不列颠人与日本人的混血儿
生日：皇历3月29日
身高：160cm
星座：白羊座
血型：B型
发色：红色
瞳色：水蓝色
驾驶机体：RPI-11 格拉斯哥、Guren Type-02 红莲贰式、Type-02/F1A 红莲可翔式、Type-02/F1Z 红莲圣天八极式
是日本人与不列颠人的混血儿，属于反抗军的一员。不列颠八大名门家族之一的修坦费尔德家的大小姐，但她和哥哥直人实为当家的私生子女，红月是母亲家族的姓氏。为了继承哥哥红月直人(红月ナオト)的遗志而加入反抗军。特别擅长武术与Knightmare的操作，据吉诺所说，拥有与圆桌骑士一样的技巧。
华莲是黑色骑士团干部中最支持、也是最早相信Zero的人，第一季最后曾因得知Zero的真面目是鲁路修而有所动摇，但第二季开始仍与C.C.、卜部联手救出鲁路修，亦曾激励过意志消沈的鲁路修。担任零番队(相当于Zero的亲卫队)队长，曾多次不顾自身安危护卫Zero，直到结局前夕，内心仍相信着鲁路修。
本来是个性活泼甚至有些激烈的人，是阿什福特学园的学生。为了方便请假以及避免被他人认出身份，在学校里改变了发型与眼神，装成一个弱不禁风、常常生病的大小姐，但却因为这个设定与实际上相差太远，觉得很麻烦而后悔，常常在生气时又恢复了原本的激烈个性。在学园时，亦是学生会的一员。
虽然和鲁路修是同班同学，但对鲁路修的作为感到不满，却不知道鲁路修就是Zero(但是鲁路修知道她是反抗军的一员)。有一阵子怀疑鲁路修的身份，但被鲁路修掩饰过去。与继母(父亲的正室)、亲生母亲住在同一个屋檐下，与继母相处得不是很好。由于亲生母亲宁愿在家中低声下气地被当成女仆使唤着，因而对亲生母亲这种做法感到蔑视。但后来得知母亲如此做的真正原因是“为了一直待在(华莲的)身旁”而重新找到了目标，立誓要将这世界改变为能和母亲一起生活的地方。
在神根岛被朱雀发现其黑色骑士团干部的身份。
黑色叛乱中追踪朱雀来到神根岛，对于鲁路修就是Zero感到非常震惊。
在第二季开始时与C.C.、卜部联手，集合了黑色骑士团的成员从不列颠帝国的陷阱中救出鲁路修。当时对鲁路修充满怀念和感激。
在中华联邦的战斗中与红莲可翔式一起被星刻俘虏，接着被大宦官们移交给了不列颠帝国阵营。及后在第二次东京决战被救出，改乘红莲圣天八极式。
因为对Zero有好感，因此对C.C.跟鲁路修的亲密关系感到有点不满。
在Zero镇魂曲即将完成之际，现场所有人中华莲最先察觉到鲁路修的真正目的，随即悲伤地配合完成Zero镇魂曲。
鲁路修死亡后搬离了修坦费尔德家的豪宅，移居到市区的一般住宅中。同时从医院接回了亲生母亲，由自己亲自照顾。
“华莲”亦有译为“华莲”
支仓孝平(支倉 孝平(はせくら こうへい)，声：无(游戏)、中本伸辅(广播剧CD)/小野大辅)
身高：174.7公分 体重：60多公斤 房间号码：2A-18
男主角，修智馆学院五年级生，由于父母工作的原因而有多次转学的经验，最后因为父母必须到国外工作的关系而决定转学到全体寄宿制的修智馆学院。小时候曾经在珠津岛住过一段时间，七年后的现在又回到岛上。长相不差，待人有礼的好青年，具有优秀的构思力和行动力。喜欢炒面，讨厌生姜。
疑似因为小时候在珠津岛上的某个意外事件而使体质改变，连带造成七年后与千堂瑛里华初次见面时让对方感受到异样的感觉，进而引发千堂伊织的兴趣，最后在千堂伊织的计画下，半强迫半自愿地加入学生会。
洸(こう)
配音员：小西克幸 /-
动画第十三集才出现的角色。
喜欢可爱的小姑娘，常常对绫性骚扰。
把悠当作弟弟一样来看待，甚至还要悠叫他哥哥。
其实是刘黑创造出来的生命，本体是一只大型犬，制造方法与技术为禁术。
神月安娜(神月アンナ)(另译：神月安奈)
声优：持月玲依(日本)、陶敏娴(中国台湾)、陈子莹(中国香港)
个性焦躁的女孩，曾是游马和小鸟的同学，因为名字发音相似而将游马与自己暗恋的对象筑根优也搞混、因此非常讨厌游马，乘著附大炮的飞行器追杀他，但决斗后开始喜欢上游马。
之后来到游马的学校游玩，因教授自己决斗的师傅羽原海美以结婚为由宣布退出职业界，为了确认其心意、强迫游马与自己搭档，和羽原海美及她的丈夫羽原飞夫进行双人决斗。在决斗中被羽原海美道破心思，并了解到先前海美赠送自己的卡片“献身的爱”的真义，在决斗中发动了“献身的爱”、以自己的生命值归零为代价将决斗寄托给游马。
之后再次登场、协助游马对付巴利安七皇。
牌组是以超高攻击力的列车主题机械族怪兽组成，王牌怪兽超重型炮塔列车古斯塔夫最大炮。
泽渡光辉(沢渡光輝(さわたり こうき)，Sawatari Kōki，声：逢坂良太)
车色:蓝
驾驶车种：阿尔派 A110【4号车】
21岁。上赛季排名第4名。
皆本光一(皆本 光一 (みなもと こういち)，声优：中村悠一/少年时代：钉宫理惠;中国台湾：魏伯勤/少年时代：詹雅菁)
9月18日生日、处女座、血型B型、身高181公分、体重67公斤。
本故事男主角，初登场20岁，国中篇开始时为22岁，高中篇开始为26岁。
名字的由来与设定，是引用光源氏和某超能力漫画主人公的名字“浩一”。
依短篇版 (第1集)和漫画附录 (第5集)来看，初期设定有超能度7的反‧反超能力者或是有着‘超能少女组’的全部能力，正式连载时取消此设定。为求区别，名字从“水元光”改成“皆本光一”。
“‘超能少女组’为天使还是恶魔?”的关键。
能力
平常状态下等于完全没有超能力的普通人，但是自幼聪明而被送到特殊学校就读，小学时发现“费鲁曼最终定理”的新解法，18岁就拿到双学位的天才。
能引出超能力者的潜力，即使初次遇见的超能力也能运用得淋漓尽至。被传闻为史上唯一能领导无人可驾驭、 巴贝尔最凶恶的超能特务‘超能少女组’的天才指挥官，甚至曾让他国以年薪六百万美金进行挖角。
为了能承受明石薰的念动力攻击而持续锻练身体，因此有副好身材。
多次被催眠能力攻击而有抵抗力。
有手枪作为防身武器。第8集开始随身携带超能力克星“高能量热线枪”：能杀死对枪炮无效的超能力者，但是除威吓以外从未真正伤人。
职务
‘超能少女组’的现场指挥主任。阶级为中尉。第18集起也兼任‘超能少女组’的支援部队指挥官。
因为‘超能少女组’的超能力成长时很不安定、需谨慎管理，所以与‘超能少女组’一起住照护其日常生活。第23集搬到隔壁，但是隔墙被‘超能少女组’开个洞方便出入。
也是科学家和超能力研究员，参与开发了ESP限幅器、增幅器、兵部京介的专用监狱 (但是从未用过)。
服装
勤务时穿西装。视力很糟，没带眼镜就看不清楚。
性格
做事认真有耐心、有责任感。个性温和有礼，是个标准的好好先生。完全生气时连‘超能少女组’、甚至蕾见不二子和桐壶帝三都敌不过。
因为只做正确事情的性格，受到‘超能少女组’的吸引。
虽然是天才，但完全不了解女人心。
第17集中知道明石薰听到自己去相亲却不闻不问，而察觉自己的心情，但以她还是小孩为由压住心情。
兴趣是做家事，被贤木修二说是天生的保母。
家人
双亲健在，有养狗“托鲁”。祖母已过世5年。
母亲也认识贤木修二。
人际关系
因为是各项条件都极优秀的男性，登场的女角色对其都有好感。因而常被‘超能少女组’施以花心的惩罚。
跟贤木修二是美国留学时期就认识的好友。
过去
小学5年级时因为天才的头脑造成老师教学上的困难，被劝说到特殊教育体制学习，有着痛苦的经历。
在镁国留学结束特殊教育后，就读超能力研究科。这时认识了卡莉，虽然相爱但以分手作收。
回国后进入巴贝尔的研究设施，研究改良ESP限幅器。‘超能少女组’当时主任须磨贵理子委托强化限幅器，但他以那是给予电击的项圈、不畏被开除的风险而拒绝，对此桐壶帝三相当欣赏。
后与‘超能少女组’共同漂亮地解决事件，柏木胧也给予很高的评价。桐壶帝三用计强制让他担任‘超能少女组’的主任。
未来
透过伊九号的预知能力知道20岁的明石薰会成为潘朵拉的领导，而且将被自己枪杀身亡。第8集中蕾见不二子交给他预知中同型的手枪“高能量热线枪”。
故事中多次暗示未来会与明石薰秘密交往。
真道幸路朗(真道 幸路朗(しんどう こうじろう)，声：三浦祥朗)
外务省综合外交政策局，国际联络政策课首席事务官。原总务省情报通信国际123战略局交涉官。某天在羽田机场乘坐客机时，被“卡多”吞噬，其后负责札修尼那与人类之间的调停工作。
由于札修尼那过早暴露自己的野心，真道内心开始犹豫。之后札修尼那另外复制了“之前的真道”，并打算抹杀现在的真道，但被突然出现的徭以超能力阻止。
在徭即将被立方体击穿时替徭接受伤害，后被徭带到隔绝空间治疗。而复制的真道则随着札修尼那一起宣传异方能力。
后穿上由品轮设计，刑部镀金制造的Antonics。跟徭一起进入卡多内部，与札修尼那交涉。对徭有好感。